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仪表网 研发快讯】在下一代半导体光电器件领域，负光导展现出了极为广阔的应用前景，然而，共生的负光导与超导耦合现象却鲜少被发现。近期，中国科学院合肥物质院固体所王培副研究员和王贤龙研究员团队与中山大学(深圳)朱升财副教授、南方科技大学王李平教授和朱金龙副教授合作，利用高压实验手段调控PbSe0.5Te0.5的晶体和电子结构，发现了超导和负光导与结构相变同时发生的光电-晶格耦合现象，并结合第一性原理计算深入剖析了其中的耦合机制。相关研究成果发表在Advanced Materials 上。
Pb-基硫族化合物PbSe和PbTe因具有优异的电导、晶格热导和热电优值，在热电、红外探测器、激光和太阳能电池上被广泛应用。PbSe和PbTe固溶强化后不仅化学稳定性得到加强，而且具有可调控的晶体、能带和电子结构，在光电、热电甚至超导领域都具有较大的应用潜力。由于压力能够有效调控材料的晶体和电子结构，因此，明确Pb-Se-Te固溶体材料在高压环境下的光电性能同其晶体、电子结构之间的内在联系，对设计新型多功能光电Pb-基硫族化合物材料至关重要。然而，目前还没有成熟的实验装置，可在原位高压条件下研究材料的光输运性质。
鉴于此，研究人员自主搭建了原位高压光输运测量装置，基于团队此前对ReS2和MnTe的高压调控研究，采用高压原位同步辐射X射线衍射、电输运、光输运测量等手段，结合第一性原理计算，观察到PbSe0.5Te0.5在高压下经历了由Pb-6s孤对电子重构导致的两次结构相变(三维B1相-二维中间相-三维B2相)，与此同时，还伴随着半导体-半导体-金属转变(如图1)。PbSe0.5Te0.5的超导和光导转变与第二次结构相变耦合发生在~18 GPa，在卸压过程中，增强后的超导特性能够维持至5 GPa (Tc: 6.9 K)，这表明PbSe0.5Te0.5的光电耦合具有结构依赖性。
进一步分析结果显示，PbSe0.5Te0.5光电-晶格耦合的背后，是压力对电子-声子相互作用的精细调节。在高压调控下，费米面附近增强的p-p杂化和光热效应增强了电-声相互作用，引发库珀对的形成和载流子浓度的降低，导致超导和负光导的出现，且二者在光照或低温外界刺激下可实现转换。
该研究在原位高压条件下成功观测到Pb-基硫族化合物材料的光电-晶格耦合现象，并结合第一性原理计算厘清了其内在光电-晶格耦合的机制，拓展了Pb-基硫簇化合物超导体家族成员，为设计新型Pb-基硫族化合物多功能材料指明了方向。
上述研究得到了国家自然科学基金和深圳市发改委材料基因组大科学装置的支持。
图1. PbSe0.5Te0.5的超导、正光导(PPC)-负光导(NPC)转变、晶体结构演化相图和载流子浓度随压力演化图谱及其光电-晶格耦合机制示意图。
图2. PbSe0.5Te0.5在原位高压下光输运测量和光电流演化图谱，以及电阻和带隙在高压下的演化、PPC-NPC转变原理分析。
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